氢能(H2)是一种高效、清洁、安全的可持续二次能源,被公认为世界上最清洁的能源。太阳能向氢能的转换(STH)如光催化分解水制氢具有独特的优势(环保、节能、无污染等),是一种高效且有前途的制氢策略。然而,光催化分解水制氢过程中往往需要额外添加牺牲剂以提高其析氢能力,不仅造成资源浪费而且环境不友好。此外,催化过程中光生载流子的快速重组是抑制析氢速率的重要因素之一。因此,如何有效实现光生电子(e-)和空穴(h+)的空间分离来抑制光生载流子重组且同时实现光生h+的有效利用是STH面临的两大关键挑战。
近日,苏州科技大学胡俊蝶副教授、李长明教授团队在国际高质量期刊《Nano Energy》
(影响因子:17.881)上发表题为“Efficient photocatalytic H
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-evolution coupled with valuable furfural-production on exquisite 2D/2D LaVO
4/g-C3N4 heterostructure”的研究论文(DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106714)。
本文设计构筑一种
2D/2D LaVO4/g-C3N4异质结(LaVO4/CN)
用于高效光催化分解水制氢协同生产高附加值糠醛有机物。如图1所示,采用简单的自组装法来制备
2D/2D LaVO4/CN
异质结,通过异质界面的构筑实现氧化还原位点的有效分离,抑制光生载流子的重组,进而提升析氢效率;另一方面,采用生物质代替传统的
h+
牺牲剂(如三乙醇胺等),利用其氧化半反应以同时生产高附加值糠醛有机物,并且能够实现氢能(气体)和糠醛(液体)的自动分离,达到一石二鸟的目的。
实验结果表明2D/2D LaVO4/CN异质结已被成功构建(图2),正方形LaVO4纳米片的修饰增强了CN材料的可见光吸收强度,并且能够有效增强光生载流子的分离和转移(图3-4),利于还原和氧化半反应的进行。因此,LaVO4/CN异质结表现出良好的析氢效率(比单纯CN材料提高3倍),同时糠醛的生产速率高达0.95 mmol g-1 h-1。在400 nm光照下,LaVO4/CN异质结的析氢表观量子效率达22.16%(图5)。这项工作为光催化制氢提供一种有效催化剂,且提出一种高效光催化析氢与高附加值化学品生产相结合的新策略。
图1. LaVO4/CN异质结的构筑及其光催化产氢协同糠醛生产示意图。
图2. 透射电子显微镜图片:(a)g-C3N4材料,(b)LaVO4材料,(c-d)2D/2D LaVO4/CN异质结。
图3.(a)X-射线衍射图谱,(b)紫外可见漫反射光谱,(c)稳态荧光和(d)时间分辨光致发光光谱。
图4.(a)瞬态光电流对比图,(b)电化学阻抗对比图。(c-d)莫特肖特基曲线图谱。
图5. 不同比例光催化剂的析氢性能:(a-b)使用 FFA 作为牺牲剂,(c)使用 TEOA 作为牺牲剂,(d)量子效率(插图为 20 小时内 15% LaVO4/CN析氢性能图),(e)多次循环实验,(f)不同催化剂的糠醛生产速率。
这一成果近期发表在Nano Energy上,通讯作者是苏州科技大学胡俊蝶副教授、李长明教授,第一作者是青岛大学生命科学学院前沿交叉学科研究院硕士研究生李雪。该工作得到了国家自然科学基金、江苏省高层次创新创业人才引进计划、江苏省高校自然科学研究面上项目的支持。
课题组链接:
http://clxy.usts.edu.cn/info/1113/1219.htm
原文链接
Efficient photocatalytic H2-evolution coupled with valuable furfural-production on exquisite 2D/2D LaVO4/g-C3N4 heterostructure
Xue Li1, Jundie Hu*,1, Tingyu Yang, Xiaogang Yang, Jiafu Qu, Chang Ming Li**
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106714
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285521009642
http://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106714
(来源:微信公众号 化学与材料科学)